2020年8月1日，与邓恩熙合作主演的青春校园剧《我和我的时光少年》开机，张凌赫在剧中饰演江皓月。8月8日，与凌美仕参加芒果青春节活动。8月27日，与陈瑶搭档主演的古装言情剧《少女大人》在腾讯视频上线，其在剧中饰演齐王萧衍之，私下化名裴昭，遇到少年神探苏瓷，携手揭开云王的阴谋；该剧是张凌赫个人首部电视剧。9月16日，主演的青春言情剧《心动的瞬间》在芒果TV上线，张凌赫在剧中饰演零恋爱经验的游泳男神麦司冲。
2021年1月20日，张凌赫在第五届金骨朵网络影视盛典上获得了“年度新生力量”奖。5月11日，主演的都市言情剧《完美的他》开播，张凌赫在剧中饰演的许念是一个在虚拟世界中博学知性、堪称完美的恋爱对象，然而在现实生活中情商不高、不懂幽默。